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有機液體儲存，調(diào)和過程是石化行業(yè)的重要組成部分。美國曾經(jīng)做過一份調(diào)查報告顯示，在特拉華州、新澤西州和南賓夕法尼亞州的10個石油公司的VOCs排放總量中，儲存，調(diào)和過程所占比例*大，約占29%。美國、歐盟、日本、澳大利亞等發(fā)達(dá)國家和地區(qū)的環(huán)境管理部門對石化行業(yè)有機液體儲罐廢水VOCs排放的管控日益嚴(yán)苛，對VOCs排放量也有較為成熟的評價體系。

 

我國石化行業(yè)VOCs綜合環(huán)境管理還處在初級階段。排放處罰、排污許可管理制度、項目環(huán)評等環(huán)境管理手段的實施都與VOCs排放量核算緊密聯(lián)系。有機液體儲存調(diào)和環(huán)節(jié)VOCs排放量核算過程中涉及的參數(shù)眾多，過程紛繁復(fù)雜。前幾年，財政部、國家發(fā)改委、環(huán)境保護(hù)部發(fā)布的《關(guān)于印發(fā)揮發(fā)性有機物排污收費試點辦法的通知》(以下簡稱“試點辦法”)以及環(huán)境保護(hù)部發(fā)布的《石化行業(yè)VOCs污染源排查工作指南》(以下簡稱“排查指南”)中都曾詳細(xì)介紹了石化行業(yè)有機液體儲罐VOCs排放量的估算方法。

 

今天我們就來整理下排查指南中有機液體儲罐VOCs排放量估算方法的主要特點及適用范圍，分析核算公式的原理和參數(shù)的取值原則。并梳理各種估算方法在實際應(yīng)用中存在的問題，以及提出相關(guān)建議。

 

1 石油化工儲罐VOCs排放量估算方法淺析

 

有機液體儲存調(diào)和過程VOCs排放量核算的意義在于評價不同管控思路和減排技術(shù)措施的經(jīng)濟效果，給實施這些技術(shù)措施的技術(shù)經(jīng)濟分析和論證提供相關(guān)依據(jù)。并且，通過定量分析還可以加深對影響蒸發(fā)損耗諸因素的認(rèn)識，以便有針對性地采取減排措施。

 

當(dāng)下，石化行業(yè)有機液體儲罐VOCs排放量的主流估算方法有實測法、理論公式法和TANKS4.0.9模型法等，這些方法的適用范圍各不相同，精確度也相差較大。

 

1.1 實測法

 

實測法適用于設(shè)有VOCs末端回收治理措施(如活性炭吸附、熱力焚燒等)的常壓儲罐儲罐(區(qū))，通過測定VOCs廢氣處理設(shè)施出口的廢氣流量和VOCs濃度計算VOCs排放量，可采用連續(xù)在線監(jiān)測儀或定期人工采樣監(jiān)測。監(jiān)測項目可基于所選監(jiān)測方法的VOCs濃度和風(fēng)機出口流量。

 

1.2 理論公式法

 

目前，在世界上應(yīng)用*為廣泛的核算公式是美國環(huán)保署(EPA)發(fā)布的“大氣污染物源強估算手冊(AP～42)”中于2006年11月修訂第五版的“第7章：液體儲罐(chapter 7：Liquid StorageTanks)”中提供的核算方法(以下簡稱“美國AP一42核算方法”) ]。歐盟、澳大利亞、日本、韓國及我國臺灣地區(qū)均使用該評價體系中的計算公式對有機液體常壓儲罐VOCs污染源進(jìn)行定量計算;試點辦法和排查指南中的計算公式也是以該評價體系為基準(zhǔn)建立。

 

美國AP一42核算方法是美國石油協(xié)會(API)和EPA從上世紀(jì)50年代末開始經(jīng)過長達(dá)60余年的有機液體儲存損耗研究之上建立起來的。評價體系的構(gòu)建基于理論推導(dǎo)和現(xiàn)場實驗研究。首先從理論分析人手，推導(dǎo)出理論方程式，然后借助于大量實驗及實測數(shù)據(jù)，經(jīng)過統(tǒng)計、分析，對公式中的相關(guān)參數(shù)進(jìn)行修正，整理成包括主要影響因素的經(jīng)驗公式和損耗系數(shù)。

 

美國AP一42核算方法主要編制了固定頂罐、外浮頂罐和內(nèi)浮頂罐的損耗評價公式，對于固定頂罐而言，排放量包括靜置損耗和工作損耗;對于浮頂罐而言，排放量包括邊緣密封損耗、浮盤盤縫損耗、浮盤附件損耗和掛壁損耗，前3種屬于靜置損耗，掛壁損耗屬于工作損耗。下面以固定頂罐和浮頂罐為基準(zhǔn)簡要分析該評價體系的主要公式。

 

1.2.1 固定頂罐

 

a)靜置損耗。從宏觀的角度看，在壓力不高的情況下，處于平衡狀態(tài)的常溫氣體都可以近似地看成是理想氣體?；诖耍绹鳤P一42核算方法推薦的固定頂罐靜置損耗計算公式是把罐內(nèi)混合氣體當(dāng)作理想氣體，并利用理想氣體狀態(tài)方程或克拉伯龍方程推導(dǎo)出理論公式 ，見式(1)～(5)：

 

 

1.2.2 內(nèi)/~b浮頂罐

 

a)靜置損耗。浮頂罐靜置損耗評價公式見表1。

 

 

API通過大量的試驗確定了浮頂罐3種靜置損耗的影響因素，即：附件結(jié)構(gòu)及緊密程度、風(fēng)速、直徑、蒸氣壓與當(dāng)?shù)卮髿鈮旱暮瘮?shù)關(guān)系和產(chǎn)品系數(shù)。表1列出了內(nèi)/外浮頂罐靜置損耗(外浮頂罐沒有浮盤盤縫損耗)的函數(shù)公式，可看出：蒸汽壓定附件損耗系數(shù)是浮頂罐靜置損耗的共同參量;邊緣密封損耗與浮盤盤縫損耗分別與儲罐直徑函數(shù)(P )、氣相分子量( )與產(chǎn)品因子(Kc)、特 (D)成正比關(guān)系。

 

b)掛壁損耗。①公式簡介：浮頂罐的掛壁損耗類似于固定頂罐的工作排放(大呼吸)。浮頂罐收發(fā)料時，隨著液面的變化，一部分粘附在罐壁上的有機液體將直接暴露在大氣中，并且很快揮發(fā)，由此造成的油品損耗稱之為掛壁損耗?？捎墒?3估算得出：

②公式簡析：為了估算掛壁損耗，API進(jìn)行了大量的“罐壁粘濕試驗”。該試驗是在一個容器內(nèi)裝滿試驗液體，試驗鋼板在一對2英尺長的彈性密封之間慢慢提起，其速度與儲罐收發(fā)料速度大致相等，在絕大部分液體蒸發(fā)以后將鋼板重新浸入液體，再確定剩余液體的體積，進(jìn)而確定罐壁油垢因子C 以bbl/1000ft2計。

 

API使用辛烷作為試驗液體和一塊有輕度銹蝕的鋼板做了4組上述試驗，確定了汽油和其他有機液體的粘附特性，得出罐壁油垢因子在0.001—0.001 9 bbl/1000ft2之間，平均值約為0.001 5 bbl/1000ft2 。API認(rèn)為該試驗結(jié)果趨于保守，數(shù)值偏大。對于原油，API做了5個罐壁粘濕試驗，試驗液體為中等揮發(fā)性原油，得出輕度銹蝕鋼板的罐壁油垢因子的范圍在0.003 2～0.007 2 bbl/1000ft2之間，平均值約為0.006 bbl/1000ft2 。需要指出的是，美國AP一42源強手冊對于參量C 物理意義和取值原則的表述基于美制單位，不直觀。通過分析式(13)可知，該參量可近似看成為粘附于罐壁側(cè)表面的“油膜厚度”。以式(13)為基準(zhǔn)，油膜厚度(d)的估算公式可轉(zhuǎn)換為式(14)：

 

 

結(jié)合式(13)和式(14)和罐壁油垢因子可知，罐壁油垢因子的物理意義即為罐壁油膜厚度?；诖耍蛇M(jìn)一步明晰API對原油、汽油及其他有機液體浮頂罐罐體內(nèi)壁腐蝕程度的判定依據(jù)，見表3。

 

 

1.3 TANKS模型法

 

TANKS模型是由API、EPA辦公室的大氣質(zhì)量規(guī)劃和標(biāo)準(zhǔn)部門(OAQPS)以AP一42第七章中的理論體系為基礎(chǔ)共同開發(fā)的一款被廣泛用于計算油品及其他有機化學(xué)品儲存調(diào)和過程中VOCs各組分排放的評價軟件，并配套相關(guān)用戶手冊，提供軟件的安裝和常規(guī)用途說明該模型使用微軟Visual Basic語言編寫，適用于Windows系統(tǒng)和Windows NT或兩種系統(tǒng)的更高版本。用戶也需要輸入下列4類參數(shù)：①基本信息(Identification)：儲罐編號、儲罐描述、所在州市、所屬公司;②儲罐構(gòu)造特征及相關(guān)數(shù)據(jù)(Physi.cal Characteristic)：直徑、體積、罐壁高度、儲存高度、附件選型、周轉(zhuǎn)量、罐壁涂料等;③所在地信息(Site ion)：距儲罐所在地、月度日平均環(huán)境溫度、月度平均風(fēng)速、太陽輻射強度因子和大氣壓等;④儲存物料數(shù)據(jù)：儲存物料的種類(有機液體，石油餾分油和汽油)、儲存物料在實際儲存溫度下的真實蒸汽壓、儲存物料的氣相分子量、儲存物料的液體密度等。

 

在輸入上述4類數(shù)據(jù)后，TANKS模型(4.09版本)輸出結(jié)果可以按年輸出，也可以按月輸出，輸出的結(jié)果有3種方式可選：簡潔、概述和詳細(xì)。如果按月輸出結(jié)果，儲罐的周轉(zhuǎn)量需要分配到每個月，可以平均分?jǐn)偟?2個月，也可以根據(jù)實際情況分?jǐn)?，結(jié)果可以輸出到文件或打印機，文件格式可以選擇Excel或Text格式 J。

 

2 石化儲罐VOCs排放量估算中的問題與建議

 

2.1 實測法中VOCs物質(zhì)的測定問題

 

實測法中需測定廢氣中VOCs濃度，而HJ 644— 2013{環(huán)境空氣揮發(fā)性有機物的測定吸附管采樣一熱脫附/氣相色譜一質(zhì)譜法》中僅包含34種VOCs的測定，且基本為苯系物和鹵代有機物。HJ734—2014{固定污染源廢氣揮發(fā)性有機物的測定固相吸附一熱脫附/氣相色譜一質(zhì)譜法》中僅包含24種VOCs物質(zhì)的測定，且基本為苯系物和醇類物質(zhì) 。

 

石化廢氣中多為烷烴、烯烴、苯系物等VOCs，現(xiàn)有的HJ 644—2013和HJ 734—2014標(biāo)準(zhǔn)不能滿足石化廢氣VOCs監(jiān)測的需要。因此，建議盡快出臺石化行業(yè)廢氣中相關(guān)VOCs的測定方法，并在VOCs物質(zhì)種類研究的基礎(chǔ)上，借鑒美國大氣污染源VOCs和顆粒污染物物質(zhì)種類數(shù)據(jù)庫(SPECIATE)，進(jìn)一步建立石化行業(yè)大氣污染源VOCs物質(zhì)數(shù)據(jù)庫。

 

2.2 TANKS模型法在我國的應(yīng)用問題

 

TANKS模型一度是國內(nèi)各級環(huán)評單位和相關(guān)企業(yè)較為青睞的一種有機液體儲罐VOCs損耗排放的定量方法。但需要指出的是，由于模型本身存在一些問題且中美兩國的相關(guān)實際情況的差異，直接套用該模型會導(dǎo)致計算結(jié)果嚴(yán)重失真。

 

該模型存在的主要問題如下。

 

a)加熱儲罐的計算問題。在有機液體的儲存過程中，其*低儲存溫度應(yīng)該比儲液凝固點高3～15℃ 。對于一些凝固點較高的油品和有機化學(xué)品，需要通過加熱方式儲存。隨著儲存溫度的升高，有機液體的真實蒸汽壓也隨之增加，VOCs蒸發(fā)損耗排放量也會相應(yīng)發(fā)生變化。

 

在TANKS模型(4.09版本)的溫度設(shè)置中，模型只能計算有機液體在40。F(4.4~C)到100。F(37.8℃)時的真實蒸汽壓，并且在其輸入界面無法嵌入加熱有機液體的溫度。換言之，即使實際儲存溫度超過100。F(37.8~C)，模型數(shù)據(jù)系統(tǒng)默認(rèn)的仍然是100。F(37.8~C)時對應(yīng)的真實蒸汽壓數(shù)值，這樣的話，需要加熱儲存的有機液體的VOCs損耗量就會失真 。

 

b)模型運行的穩(wěn)定性問題。美國環(huán)保署于2014年7月發(fā)布了不再為用戶提供TANKs模型技術(shù)支持的聲明，主要原因是模型目前在相關(guān)操作系統(tǒng)(如Windows Vista或者是Win 7)上的運行已不太穩(wěn)定。EPA通過技術(shù)分析預(yù)計在操作系統(tǒng)上將會出現(xiàn)一些問題。EPA的官網(wǎng)雖然將繼續(xù)保留該模型，但提醒用戶自行把握，謹(jǐn)慎使用。

 

2.3 公式法儲罐構(gòu)造損耗系數(shù)需進(jìn)行“本土化”

 

收集分析試驗及實測數(shù)據(jù)是美國AP一42評價公式推導(dǎo)過程中的重要環(huán)節(jié)，通過實測數(shù)據(jù)和理論計算以評價儲罐構(gòu)造中各種因素對VOCs揮發(fā)損耗的影響。美國石油協(xié)會*早于1952年開展了相關(guān)的研究計劃，各石油公司分別在256個儲罐進(jìn)行單獨實驗測定，經(jīng)過篩選、剔除了其中由于設(shè)備狀況欠佳，附件泄漏和測試方法錯誤而造成的失真數(shù)據(jù)，*后以178個汽油罐和15個原油罐的試驗數(shù)據(jù)為基準(zhǔn)，進(jìn)行關(guān)聯(lián)式的研究，經(jīng)過60余年不斷的開展修正、更新、完善的相關(guān)工作，形成了現(xiàn)有的評價體系 。我國對于石化行業(yè)

 

VOCs污染源管控研究的起步較晚，尚未開展類似的現(xiàn)場監(jiān)測工作，因此，建議我國相關(guān)專業(yè)人士借鑒歐美諸多經(jīng)驗盡快開展“本土化”的相關(guān)工作，修正相關(guān)損耗系數(shù)，進(jìn)而完善評價體系。

 

在美國、歐盟等發(fā)達(dá)國家和地區(qū)大氣污染物排放量估算的基礎(chǔ)上，我國初步建立了石化行業(yè)有機液體儲罐儲存調(diào)和過程VOCs排放量計算的方法體系，鼓勵企業(yè)投入更多精力獲得相對準(zhǔn)確的排放量。目前，我國石化行業(yè)尚處于VOCs綜合整治初級階段，各類估算方法缺乏大量實際應(yīng)用的驗證和檢驗。環(huán)境管理部門與企業(yè)應(yīng)秉承污染源管理的全過程精細(xì)化理念，相互配合完善評價體系。